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La coalescence intervient du fait du mouvement relatif de deux bulles sous l'influence des force de Bjerknes primaire et secondaire. La primaire provoque un mouvement relatif à elle seule, mais la secondaire fournit de plus une interaction attractive dans certains cas.
L'évolution d'une population de bulles liée à la coalescence a été traitée théoriquement (3,1,2,4). On considère généralement qu'il y a coalescence dès qu'il y a contact, sans tenir compte d'un éventuel choc élastique ou d'un temps de drainage du liquide à l'interface. Le problème est traité en calculant un noyau de probabilité de collision à partir d'une section de collision.
Naturellement, dans un liquide juste à saturation, c'est-à-dire à l'équilibre avec une atmosphère à 1 bar, une bulle de gaz a tendance à se dissoudre, car la pression dans la bulle est supérieure à la pression dans le liquide, à cause de la tension superficielle. La concentration en gaz dissous au voisinage de la bulle est donc supérieure à celle infiniment loin de celle-ci ce qui cause un flux de gaz centrifuge, qui "dégonfle" la bulle.
Lorsque la bulle oscille, la pression dans la bulle varie autour de la pression d'équilibre, et il en est de meme du flux de gaz: pendant la phase d'expansion, la bulle se remplit de gaz, pendant la phase de compression, elle se vide.
Ce qui est intéressant c'est le flux de gaz moyen sur une période. Comme la surface d'échange est plus grande pendant l'expansion, on peut concevoir qu'en moyenne il rentre un peu plus de gaz qu'il n'en sort, ce qui conduirait à faire gonfler lentement la bulle. Ce comportement entre donc en compétition avec la tension superficielle, et pour une pression acoustique suffisante, la bulle a tendance à croître en moyenne, ou plus précisément à augmenter sa masse de gaz et donc son rayon ambiant. Ce seuil de pression acoustique s'appelle seuil de diffusion rectifiée: juste en ce point, la bulle ni ne grossit, ni ne se dissout (5,6).
La théorie linéaire prédit que ce point d'équilibre est instable: si la bulle grossit juste un peu, alors elle continue à grossir indéfiniment, ce qui signifie pratiquement qu'une bulle ne peut osciller indéfiniment en conservant toujours la même masse de gaz. (7)
Cela est en contradiction avec l'observation de la sonoluminescence à une bulle (SBSL) expérience au cours de laquelle la bulle peut conserver le même rayon ambiant pendant plusieurs jours. Cet effet est une conséquence de la non-linéarité des oscillations et a fait l'objet de nombreuses publications depuis les années 1990 (9,8).
Une théorie très complète et fournissant le taux de croissance d'une bulle meme loin du seuil a été développée par (10).
La force de Bjerknes est une force d'Archimède généralisée. De manière générale (primaire ou secondaire) c'est la force que subirait le volume de fluide qui remplacerait la particule. Elle résulte des différences de pression appliquées aux bornes de ce volume de fluide:
où est la pression qui s'exercerait sur la surface matérialisant la frontière de la particule si cette particule était remplacée par du fluide.
Dans le cas d'un champ acoustique, une première contribution à ce terme de pression est la pression engendrée par l'onde ou pression acoustique. Si la longueur d'onde est très grande devant la particule, le gradient de pression peut etre considéré comme homogène dans tout le volume (on néglige les termes correctifs d'ordre 2), et l'expression devient simplement:
où est le gradient de pression estimé au centre de la bulle si elle était absente.
Il apparaît que pour une bulle dans un champ acoustique, cette force est le produit de deux termes oscillants: le volume de la bulle et le gradient de pression. La moyenne sur une période de cette force est donc en général non nulle, et liée au déphasage de ces deux grandeurs. Dans l'approximation linéaire, on montre que la force moyenne subie par une bulle est dirigée vers les ventres de pression pour une bulle de taille inférieure au rayon de résonance, et vers les noeuds pour une bulle de taille supérieure au rayon de résonance.
Cette conclusion doit être nuancée dans un cadre non-linéaire en vertu des nombreuses résonances non-linéaires.
Il importe enfin de bien comprendre que cette force n'est pas la seule qui s'exerce sur la bulle : cette dernière subit également des forces liées au mouvement relatif des deux phases (masse ajoutée, trainée visqueuse, force d'histoire). La force de Bjerknes n'inclut que la force qui s'exercerait sur une sphère liquide équivalente soumise aux même champ d'accélération, et est bien en cela une force d'Archimède généralisée.
L'origine est la même que pour la force de Bjerknes primaire. Mais on prend en compte, en plus du champ d'accélération produit par l'onde acoustique, le champ d'accélération produit par une bulle voisine. Le produit de celui-ci par les variations de volume étant ici encore à moyenne non nulle, il résulte une force nette non nulle en moyenne sur une période, dirigée selon l'axe liant les centres des deux bulles.
La théorie linéaire prédit alors, une attraction entre des bulles de rayons ambiants situés du même coté du rayon de résonance, et une répulsion dans le cas contraire. Ici encore en raison des résonance non-linéaires, cette conclusion est fausse pour des champs acoustiques importants : il a été montré notamment par la théorie que deux bulles de taille légèrement différentes, mais toutes deux bien plus petites que le rayon de résonance (disons de l'ordre de quelques microns) pouvaient se repousser dans un champ acoustique de 20 kHz, ce qui expliquerait partiellement les filaments de bulles visibles dans toute expérience de cavitation forte.
C'est l'aspect le moins connu de la cavitation en raison de la l'intervalle de temps sur lequel il se produit. Cependant, de nombreuses théories traitant des instabilités de surface de la bulle existent (11,12), et ont été utilisées (9,13,14,15) pour expliquer la disparition d'une bulle unique dans une expérience de SBSL au-delà d'une excitation critique (16,17,18). Ces théories se basent sur une étude de stabilité linéaire.
Un seuil d'apparition de ces instabilités peut donc étre déterminé dans l'espace des paramètres. Dans certains cas ces instabilités peut conduire à la fragmentation, dans d'autres non. Pour conclure sur la fragmentation ou non, une étude non-linéaire est nécessaire (19).
On peut mentionner un ordre de grandeur intéressant: a une fréquence de l'ordre de 20 kHz, pour des pressions acoustiques variant entre 1 et 1.5 bars, le seuil d'instabilité (théorique et déterminé expérimentalement) est de l'ordre de quelques microns, ce qui signifie que l'existence de bulles plus grosses ne peut être que fortuit. Ceci discrimine l'argument souvent avancé, selon lequel les bulles produisant des effets sonochimiques seraient des bulles résonantes. En effet le rayon de résonance à cette fréquence est de l'ordre de 160 m, ce qui est bien supérieur au seuil sus-mentionné.
En fait pour produire des effets, une bulle doit simplement imploser (on parle de bulle inertielle), ce qui est le cas au-dessus du seuil de Blake (de l'ordre de 1 m pour une pression acoustique de 1.5 atm), donc pour des bulles très petites.
Une bulle de gaz dans un liquide au repos peut osciller radialement (mais pas seulement) autour de son rayon ambiant. Il suffit de s'imaginer que l'on écarte légèrement la bulle de ce rayon ambiant et qu'on la relache. L'élasticité du gaz tend à ramener la bulle vers son rayon ambiant, mais ce faisant, le liquide est mis en mouvement radial. Or ce dernier possède une certaine inertie, et le système va donc osciller autour de son point d'équilibre. La bulle peut être vue comme un oscillateur mécanique masse (le liquide)-ressort (la bulle). Dans l'absolu ces oscillations sont non-linéaire et son données par une équation différentielle non-linéaire, par exemple l'équation de Rayleigh. Si l'on traite de petites oscillations, cette équation peut être linéarisée, et on montre que la fréquence de résonance angulaire de l'oscillateur harmonique obtenu s'écrit:
où est la tension de Laplace adimensionnelle, et l'exposant polytropique (compris entre 1 et ). Pour des bulles supérieures à quelques m dans des conditions standards, , et on obtient plus simplement:
Les principales causes de dissipation amortissant ce mouvement radial propre sont les gradients thermiques dans le gaz (surtout à basse fréquence), la viscosité du liquide, et la compressibilité du liquide (surtout à haute fréquence) (20).
Notations classiques : , , ,
Amplitude de l'oscillation de pression engendrée localement par l'onde acoustique. Pour les modèles de bulle unique, cette grandeur peut être vue comme l'amplitude d'oscillation de pression infiniment loin de la bulle, ou comme celle qui existerait au centre de la bulle si elle était absente.
Il est important de comprendre que la pression totale en un point du fluide est la somme de cette grandeur et de la pression hydorstatique : cette pression totale peut donc devenir négative !
Notations classiques : ,
Le rayon qu'une bulle constituée de gaz aurait au repos sous des conditions ambiantes données (en général p0 = 1 atm, T0 = 298 K). Ce rayon est bien entendu lié à la quantité de gaz contenue dans la bulle par une équation d'état, la loi des gaz parfaits étant acceptable dans ces conditions standard.
Le rayon ambiant est l'un des paramètres fondamentaux en plus de la pression acoustique et de la fréquence qui détermine le type d'oscillation de la bulle.
Il faut comprendre que ce rayon ambiant peut varier lentement au cours du temps par l'absorption en moyenne d'une petite quantité de gaz dissous sur chaque période acoustique, phénomène appelé diffusion rectifiée.
L'équation de Rayleigh décrit le mouvement d'une bulle de gaz supposée seule dans un liquide incompressible d'extension infinie.
représente le rayon de la bulle, la masse volumique du liquide, la pression dans le liquide à la paroi de la bulle, et la pression infiniment loin de la bulle, ou encore la pression qui existerait au centre de la bulle si elle était absente.
La pression peut être reliée à la pression dans la bulle en écrivant la continuité des contraintes normales à l'interface:
Le second terme est lié à la tension superficielle et le troisième à la viscosité du liquide.
La grandeur est la pression dans la bulle en toute rigueur au niveau de l'interface. La pression à l'infini peut être représentée, dans le cas d'un champ acoustique par la somme de la pression hydrostatique et de la pression engendrée par l'onde acoustique.
L'équation obtenue est celle d'un oscillateur non-linéaire forcé dont les solutions constituent un ensemble très complexe: hystérésis, résonances non-linéaires, bifurcations doublement de période et chaos.
On définit le rayon de résonance comme le rayon ambiant d'une bulle dont la fréquence de résonance serait celle de l'excitation acoustique. Ainsi, une bulle inférieure à la taille de résonance est excitée à une fréquence inférieure à sa fréquence de résonance et inversement.
Cette grandeur se détermine implicitement à partir de la définition de la fréquence de résonance. En négligeant l'influence des phénomènes dissipatifs et la tension superficielle, on obtient
où est l'exposant polytropique. Ce dernier dépendant du rayon ambiant , l'expression ci-dessus serait implicite. On peut définir (souvent pour simplifier des calculs) le rayon de résonance isotherme () dans les calculs.
Pour une excitation à 20 kHz, le rayon de résonance vaut approximativement 158 m, alors qu'à 1 MHz il vaut 3.2 m.
Il est important de se rappeler que cette grandeur relève de la théorie linéaire, qui conduit souvent à de mauvaises interprétations des phénomènes. En particulier, la théorie et les expérimentations SBSL pour des fréquences de l'ordre de 20 kHz montrent que des bulles de cette taille ne peuvent exister pour des excitations supérieures à environ 1 atm, en raison des instabilités de surface. Cependant son emploi dans les calculs permet en général une formulation plus simple (25).
Le seuil de Blake est la clé de la cavitation acoustique dite ``transitoire'' ou ``forte'' ou ``instable'' ou plus exactement ``inertielle'', qui engendre des phénomènes chimiques et mécaniques violents. Il convient avant tout de bien comprendre que ce seuil est une frontière dans le plan des paramètres , où pression acoustique et rayon ambiant.
Meme en présence d'une forte dépression, l'expansion d'une bulle de gaz très petite reste limitée à cause de la tension superficielle, qui est inversement proportionnelles au rayon de la bulle. On peut donc obtenir des oscillations quasi-linéaire pour une telle bulle malgré une pression acoustique de l'ordre d'1 atmosphère.
Au-delà du seuil, la tension superficielle ne peut plus contrôler l'expansion, et la bulle subit alors une phase explosive (qui sera suivie par une implosion lors dela phase de recompression de l'onde).
Pour déterminer le seuil, on peut envisager une détente quasi-statique isotherme d'une bulle de rayon initial en diminuant graduellement la pression ambiante dans le liquide . Le rayon de la bulle en équilibre radial serait donnée par:
Le membre de gauche est la pression dans le liquide au voisinage de la paroi de la bulle, et celui de droite la pression supposée uniforme dans tout le liquide. Le membre de gauche possède un minimum lorsque varie, par conséquent, lorsque la dépression est supérieure à une certaine valeur , la relation ci-dessus ne peut plus être vérifiée et l'équilibre n'est plus possible. Il apparait un gradient de pression centripète dans le liquide, et le celui-ci se met en mouvement (centrifuge donc explosif). Il manque en fait dans l'équation ci-dessus le premier membre de l'équation de Rayleigh, qui est proportionnelle à l'énergie cinétique du liquide.
La valeur critique est appelé seuil de Blake et est obtenu en cherchant le minimum du membre de gauche de l'expression ci-dessus. On obtient (sous forme adimensionnelle):
où . Cette équation peut être inversée pour trouver le rayon critique au-delà duquel, à pression acoustique donnée, une bulle va subir une expansion explosive (25).
Le raisonnement ci-dessus étant basé sur une évolution quasi-statique isotherme, il fournit un seuil réaliste pour des excitations de basse fréquence ( doit être très inférieur au rayon de résonance). A haute fréquence, une séparation nette entre oscillations faibles et explosives n'existe plus.